中國科學院物理研究所／北京凝聚態(tài)物理國家研究中心清潔能源重點實驗室E01組索鎏敏 (Liumin Suo) 副研究員與美國麻省理工學院李巨（Ju Li）教授和薛偉江 (Weijiang Xue) 博士合作針對目前鋰硫電池存在的共性問題——電池器件級別能量密度不高的問題，創(chuàng)新地提出采用高電子和離子電導的嵌入式電極材料Mo₆S₈取代非活性物質碳構成嵌入-轉換型混合電極，使得硫正極在保證高活性物質負載量的條件下(大于10 mg/cm²)，含碳量降低到小于10 wt%, 電解液活性物質比大幅度降低到1.2 μL mg^-1, 電極孔隙率低于55 %。采用此新型混合電極的安時級軟包全電池在保證循環(huán)壽命的條件下單體能量密度大幅度提升，可以同時實現(xiàn)高的體積能量密度（581 Wh/L）和重量能量密度（366 Wh/kg），為未來開發(fā)新型高能量密度的鋰硫電池提供了一條全新的解決思路和切實可行的商業(yè)化技術方案（圖1）。該研究結果近日發(fā)表在《自然·能源》上（Nature Energy，2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0351-0，IF=46.86），文章題目為“Intercalation-conversion hybrid cathodes enabling Li–S full-cell architectures with jointly superior gravimetric and volumetric energy densities”。

相關工作得到了科技部重點研發(fā)計劃（2018YFB0104400）、國家自然科學基金委（51872322）等的支持。

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圖 1. 高體積和重量能量密度的嵌入-轉化混合正極的設計思路（嵌入式電極材料：Mo₆S₈, 轉化型電極材料：S₈）。

圖 2. 嵌入-轉化混合正極HMSC（活性物質Mo₆S₈ S₈ 含量85%，導電碳含量10%) 與C-S₈復合電極對比示意圖和真實電極SEM圖片。注： 負載量12.3 mg/cm²的HMSC電極厚度為121 μm遠遠低于負載量只有6.2 mg/cm²的C-S復合電極，因此使得該類電極材料在電極級別上重量和體積能量密度占據絕對優(yōu)勢。

圖 3. 嵌鋰Li_xMo₆S₈與中間產物多硫離子Li₂S₄相互作用機理研究. (a) 循環(huán)伏安曲線. (b) 多硫離子吸附實驗. (c) 原位XRD 表征. (d) DFT 多硫離子吸附能計算. (e) Mo₆S₈嵌鋰前后對多硫離子吸附能的變化. 注：實驗和理論計算表明嵌鋰后的Li_xMo₆S₈ 較未嵌鋰的Mo₆S₈在對多硫離子的吸附性能上有明顯提高。

圖 4. Mo₆S₈ 在HMSC電極中的作用機理. 注：步驟 I: 在硫還原之前預嵌鋰(> 2.4 V); 步驟 II: 嵌鋰后的Li_xMo₆S₈具有雙功能: I) 吸附多硫離子從而抑制多硫離子穿梭效應和 II) 提供電子和離子導電網絡從而起到替代碳的作用。

圖5. HMSC型扣式電池性能 (HMSC: 6.2 mg cm^-2 S₈  6.1 mg cm^-2 Mo₆S₈, 電解液活性物質比：2.4 μL mg^-1). (a) 充放電曲線 (b) 倍率性能 (c) 循環(huán)壽命和庫倫效率 。