摘要：
本論文結(jié)合國家高技術(shù)發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(863項(xiàng)目)“羥基自由基氧化煙氣脫硫脫硝技術(shù)”(編號2008AA062317)和中華環(huán)?；饡?huì)項(xiàng)目“羥基自由基氧化脫除燃煤煙氣二氧化硫、氮氧化物并生成酸的綠色方法”(編號CEPF200812313),針對煙氣脫硫脫硝過程中存在的二氧化硫和氮氧化物氣相氧化難題,圍繞大氣壓強(qiáng)電離放電規(guī)模高效制取羥基自由基以及羥基自由基氧化脫硫脫硝兩大關(guān)鍵問題進(jìn)行了研究,提出了一種大氣壓強(qiáng)電離放電制取氧活性粒子注入煙氣資源化脫硫脫硝方法。 利用大氣壓強(qiáng)電離放電物理手段,將水蒸氣和氧氣電離、離解生成O_3、O_2~+、H_2O~+、H_2O_2等氧活性粒子,注入煙氣后經(jīng)過一系列等離子體化學(xué)反應(yīng)生成以羥基自由基為主體的強(qiáng)氧化活性物質(zhì),實(shí)現(xiàn)高效氧化脫除煙氣中二氧化硫和氮氧化物,最終副產(chǎn)物為硫酸和硝酸。 應(yīng)用氣體放電物理、等離子體化學(xué)、宏觀動(dòng)力學(xué)等理論和方法,闡明了氧活性粒子的形成及其注入煙氣中轉(zhuǎn)化為羥基自由基的等離子體化學(xué)反應(yīng)機(jī)制,探討了羥基自由基等活性粒子氧化脫除二氧化硫和氮氧化物的反應(yīng)過程。根據(jù)氧活性粒子脫硫脫硝原理,設(shè)計(jì)并構(gòu)建了實(shí)驗(yàn)系統(tǒng),通過實(shí)驗(yàn)分析了影響二氧化硫和氮氧化物脫除的主要影響因素,初步建立了副產(chǎn)物回收途徑,確立了羥基自由基等活性粒子氧化脫硫脫硝適宜的工藝條件。 研究結(jié)果表明：大氣壓強(qiáng)電離放電制取的氧活性粒子中臭氧和正負(fù)離子濃度可達(dá)243 g/m~3、2.5×10~(16)/m~3及1.7×10~(16)/m~3。注入煙氣中的臭氧和離子能高效轉(zhuǎn)化為羥基自由基,實(shí)現(xiàn)了煙氣中二氧化硫和氮氧化物的單獨(dú)脫除和同時(shí)脫除。單獨(dú)脫除時(shí),脫硫率和脫硝率分別可達(dá)90%和100%；同時(shí)脫除時(shí),脫硫率和脫硝率分別達(dá)68%和100%；硫酸和硝酸回收率分別可以達(dá)68.7%和77.1%。 本論文利用大氣壓強(qiáng)電離放電解決了高濃度氧活性粒子的制取難題,采用羥基自由基氧化解決了二氧化硫和氮氧化物氣相氧化的難題。提出的氧活性粒子注入煙氣脫硫脫硝方法具有脫除率高、不涉及濕法引入、無催化劑、無吸收劑等特點(diǎn),為資源化脫硫脫硝提供了一個(gè)新方法。
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