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在高分子材料的合成、分離純化、加工修飾和表界面處理等多個(gè)環(huán)節(jié)，聚合物-溶劑相互作用始終是至關(guān)重要的概念和調(diào)控參量。由于歷史原因，聚合物-溶劑相互作用的定義在不同尺度和角度并不能自洽統(tǒng)一，而近年來(lái)大數(shù)據(jù)和機(jī)器學(xué)習(xí)研究范式的崛起，有望對(duì)該重要概念的定量和明確關(guān)聯(lián)提供更精準(zhǔn)的應(yīng)用參考。為此，本工作聚焦廣為人知的三種高分子-溶劑相互作用定義，即Flory-Huggins作用參數(shù)（χ），Hildebrand內(nèi)聚能密度(Δδ)和Hansen溶度參數(shù)(RED)，基于大數(shù)據(jù)集合，對(duì)其實(shí)現(xiàn)回歸預(yù)測(cè)，良溶劑與不良溶劑的定性分類(lèi)預(yù)測(cè)，開(kāi)發(fā)了獨(dú)立運(yùn)行的軟件，希望能夠?yàn)闃I(yè)內(nèi)設(shè)計(jì)、應(yīng)用和篩選溶劑提供參考。 中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所李云琦研究員課題組搜集并整理了一個(gè)覆蓋面廣且具有代表性數(shù)據(jù)集，涵蓋了81種聚合物和1221種溶劑。利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法構(gòu)建了χ、Δδ和RED的回歸（圖1）和分類(lèi)預(yù)測(cè)模型（圖2），并且將數(shù)據(jù)和模型集成到了新開(kāi)發(fā)的具有用戶友好的界面的軟件polySML-PSI（圖3）中，發(fā)布在：https://polysml.//polysml_psi/。   圖 2 用于區(qū)分良溶劑或不良溶劑的三個(gè)獨(dú)立數(shù)據(jù)集χ(a)、Δδ(b)、RED(c)和它們的并集(d)的分類(lèi)模型的ROC曲線。陰影部分為5折交叉驗(yàn)證中的測(cè)試集的結(jié)果。  進(jìn)一步地，評(píng)估了大學(xué)課本中的“相似相溶”規(guī)則，量化了該規(guī)則在給定聚合物體系中適用的可靠性，分析了聚合物-溶劑相互作用和兩者的分子指紋圖譜相似度（Tanimoto指數(shù)）的相關(guān)性（圖4）。結(jié)果表明，幾乎所有質(zhì)子溶劑對(duì)均滿足“相似相溶”規(guī)律。且對(duì)于疏水型聚合物PP、CR和PIB來(lái)說(shuō)，除與極性溶劑之間的相互作用外，均符合這一規(guī)律。而對(duì)于帶有極性基團(tuán)的聚合物，如聚(四亞甲基氧基)(PTMO)、聚(二甲基硅氧烷)(PDMS)、聚(甲基丙烯酸甲酯)(PMA)等，在良溶劑或極性溶劑中則呈現(xiàn)相反的規(guī)律。該結(jié)果表明對(duì)于廣為人知的相似相溶規(guī)律，或者是在某些組合會(huì)失效，或者是Tanimoto指數(shù)還不足以準(zhǔn)確刻畫(huà)兩種分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的相似性，對(duì)此仍需更細(xì)致深入的研究。  圖 4 不同聚合物(a)在100℃時(shí)，χ和PSsim之間的Spearman系數(shù)(Rs)的條形圖，以及不同類(lèi)型的溶劑在Rs_cutoff區(qū)間內(nèi)的聚合物-溶劑對(duì)占全部樣本量的比例(b)。  該工作發(fā)表在Chinese Journal of Polymer Science上。長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所博士生劉婷麗為該論文的第一作者，李云琦研究員和劉倫洋特別研究助理為共同通訊作者。該項(xiàng)工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金（Nos.21774128、U1832177、22173094和51988102）以及中國(guó)科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目（No.QYZDY-SSW-SLH027）的資助。
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來(lái)自： 食鈷不化 > 《研究前沿進(jìn)展》
